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《文章投稿》用于增強(qiáng)光電化學(xué)脫鹽的CeO2/BiVO4/MoO3三相異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極

更新時(shí)間:2025-07-02      點(diǎn)擊次數(shù):296

1,文章信息

標(biāo)題:Three-phase heterostructure photoanode of CeO2/BiVO4/MoO3 for enhanced photo-electrochemical desalination

中文標(biāo)題:用于增強(qiáng)光電化學(xué)脫鹽的CeO2/BiVO4/MoO3三相異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極

頁碼:163436

DOI:10.1016/j.cej.2025.163436

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.163436

3. 期刊信息

期刊名:Chemical Engineering Journal

2025年影響因子:13.4

分區(qū)信息:JCR分區(qū):Q1

涉及研究方向:工程技術(shù)、工程化工、工程環(huán)境

4. 作者信息:第一作者是 袁盛博。通訊作者為 羅民、楊永清、陳福明。

5. 文章所用產(chǎn)品:CEL-S500氙燈光源;

文章簡(jiǎn)介:

太陽能驅(qū)動(dòng)的光電化學(xué)海水淡化(SD-PED)提供了一條有前途的淡水途徑,但效率和穩(wěn)定性仍然是關(guān)鍵挑戰(zhàn)。本文提出一種在鉬襯底上原位合成的新型CeO2/BiVO4/MoO3三相異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極。設(shè)計(jì)具有電子/空穴傳輸層的三層異質(zhì)結(jié)光電極實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和脫鹽效率,展示了該策略的應(yīng)用潛力。在零偏壓和模擬照明下,光陽極從5000 ppm NaCl溶液中實(shí)現(xiàn)了107.43 μg/(cm2 min)的高鹽去除率和0.135 μmol/J的太陽能脫鹽能力。展示了出色的循環(huán)穩(wěn)定性,突出了這種集成電極設(shè)計(jì)策略對(duì)于高效耐用的SD-PED系統(tǒng)的潛力。這項(xiàng)工作為直接在功能襯底上構(gòu)建多層光電極以增強(qiáng)光電化學(xué)性能提供了參考。

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圖1 三相異質(zhì)結(jié)制備工藝

以Mo板為基底,合成BiVO4層,然后通過化學(xué)浴沉積法,將CeO2納米顆粒沉積到BiVO4/MoO3電極上,最終形成CeO2/BiVO4/MoO3三相異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極。通過該方法制備的光陽極顯示出一步形成的BiVO4/MoO3結(jié)構(gòu),其表面具有均勻分布的CeO2催化劑。雙II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)促進(jìn)了光生電子-空穴對(duì)的有效分離,并增強(qiáng)了與電解質(zhì)的接觸,從而實(shí)現(xiàn)電荷載流子分離和傳輸。

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圖2 (a-b) 脫鹽器件直觀圖


SEM圖像展示了三相異質(zhì)結(jié)樣品的形貌,揭示了一種珊瑚狀結(jié)構(gòu)(圖3b)。為了闡明界面結(jié)構(gòu),進(jìn)行了控制腐蝕實(shí)驗(yàn):(1)長(zhǎng)時(shí)間HCl處理(1 h)BC-0暴露的底層MoO? 薄板(圖3c),暴露完整MoO? 基層;(2)BC-2的簡(jiǎn)短蝕刻(2分鐘)顯示尺寸減小的BiVO? 具有多孔形態(tài)的顆粒(圖3d),同時(shí)確認(rèn)MoO3存在于BiVO4下方. 這種結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)意味著BiVO4合成過程中MoO3界面層的原位形成,這是由Mo和BiVO4物種在高溫下的氧化還原相互作用介導(dǎo)的。


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圖3 三相異質(zhì)結(jié)的(a)XRD和(b-d)掃描電鏡圖片

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圖4 (a)三相異質(zhì)結(jié)的XPS總譜(b)Ce 3d和(c)Mo 3d;(c)BiVO4/MoO3電極和BiVO4/FTO電極的Bi 4f譜圖。


如圖4d所示,在Mo板上制備的BiVO4/Mo電極與BiVO4/FTO電極的Bi 4f譜圖中可以看到,BiVO4/Mo中Bi的峰向低能偏移,且產(chǎn)生了Bi單質(zhì)的特征峰。結(jié)合圖4c中Mo元素為5+/6+混合價(jià)態(tài),可知Mo板表面在合成BiVO4時(shí),Mo與Bi發(fā)生了氧化還原反應(yīng),誘導(dǎo)MoO3生成在BiVO4的下層。



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圖5(a-b)BiVO4/MoO3電極的原位XPS譜圖;(c)DMPO-OH·的EPR譜圖;(d)OH·累積實(shí)驗(yàn)。


 通過對(duì)BiVO4/MoO3電極進(jìn)行原位光照的XPS實(shí)驗(yàn),證實(shí)了在CeO2/BiVO4/MoO3三相異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極中,電子由BiVO4向MoO3轉(zhuǎn)移;通過對(duì)CeO2/BiVO4/FTO電極進(jìn)行DMPO-OH·的EPR測(cè)試和OH·累積實(shí)驗(yàn)證明光生空穴由BiVO4向CeO2轉(zhuǎn)移。即以BiVO4為中心,制備了MoO3電子傳輸層和CeO2空穴傳輸層,BiVO4的光吸收/轉(zhuǎn)化能力。



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圖6(a)不同制備條件的三相異質(zhì)結(jié)的脫鹽性能;(b)BC-2樣品的循環(huán)性能。

圖6a顯示了零偏差條件下的脫鹽性能。BC-2光陽極將鹽濃度從5000 ppm降低到大約100 ppm,優(yōu)于BiVO4光陽極。這種提高的脫鹽效率歸因于BC-2光陽極產(chǎn)生的更高光電流。BC-2光陽極的鹽去除率為107.43 μg/(cm2min),光能利用率為0.135μ mol/J。與單個(gè)CeO?/BiVO?/FTO和BiVO?/MoO?(BC-0)異質(zhì)結(jié)相比,三層CeO?/BiVO?/MoO?異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的性能。



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